Високо-хармонијска спектроскопија откључава електронску структуру високонапонских суперпроводника

Висок притисак је створио многа нова стања материје за кондензовану материју, откривајући узбудљиве нове физичке и хемијске феномене. Међу њима, откриће суперпроводљивости при собној температури (Тц ＞ 200 К) у хидридима високог притиска као што су Х3С и ЛаХ10 привукло је велико интересовање и пажњу.
Упркос повећању температуре суправодљивог прелаза у супрапроводницима високог притиска, електронска структура и ултрабрзо динамичко понашање у квантним стањима високог притиска су још увек непознати због недостатка ефикасних сонди, а механизам њихове суперпроводљивости остаје отворено питање.
Генерисање виших хармоника (ХХГ) је процес претварања упадног ласера ​​у јако кохерентно зрачење на неколико пута већој фреквенцији ласера. Као типичан представник нелинеарне оптике, ХХГ у чврстим телима потиче од нелинеарног покретања унутар- и међупојасних електрона интеракцијом ласера ​​и материје јаког поља. Као резултат, ХХГ спектри природно садрже отисак прста атомских и електронских својстава у материјалу. Користећи такве нелинеарне, непертурбативне динамичке процесе, може се завирити у унутрашња својства материјала.
Недавно је група истраживача Схенг Менга са Института за физику Кинеске академије наука/Националног истраживачког центра за физику кондензованих материја, Пекинг, истражила ултрабрзу динамику ХХГ у суперпроводнику високог притиска Х3С уз помоћ првог принципа који садржи време. теорија функционалне густине која користи метод и софтвер за молекуларну динамику функционалне густине који је развијен у групи (ТДАП). Утврђено је да ХХГ у суперпроводницима високог притиска има јаку зависност од таласне дужине као и анизотропију (слика 1), што указује да процес ХХГ снажно зависи од електронске структуре. Временско-фреквенцијска анализа ХХГ одређује кинетички механизам унутарпојасног расејања хармоника нижег реда. На основу тога, користећи ХХГ спектре, реконструисали су дисперзиону структуру енергетског појаса у близини Фермијеве површине (слика 2). Поред тога, откривено је да постоји јака модулација ХХГ спектра кохерентним фононима, што указује на осетљивост ХХГ процеса на електроакустичко спајање. Користећи ХХГ спектар модулиран кохерентним фононима, они су даље реконструисали елементарну снагу матрице електроакустичког спрега у близини Фермијеве површине (слика 3). Ова студија открива да интеракције више тела (електроакустично спајање) у материјалима имају значајан утицај на понашање електрона у близини Фермијевог енергетског нивоа. Такви резултати подржавају фононски посредовани механизам високонапонске суперпроводљивости и обезбеђују потпуно оптички приступ за испитивање електронске структуре и електроакустичке спреге у високонапонским квантним стањима.
Сродни резултати истраживања сумирани су као „Солид-стате хигх хармониц спецтросцопи фор алл-оптицал банд струцтуре сондинг оф хигх Солид-стате хигх хармониц спецтросцопи фор алл-оптицал банд струцтуре сондинг оф хигх-прессуре куантум статес” објављено је у Процеедингс оф тхе Национална академија наука Сједињених Америчких Држава (ПНАС). Схики Ху, постдокторски сарадник на Институту за физику Кинеске академије наука (ИПС), био је први аутор рада, а Схенг Менг, истраживач на ИПС-у, био је одговарајући аутор. У рад су били укључени и докторанд Дакианг Цхен и докторанд Ланлин Ду. Ово истраживање је подржано од стране Програма кључних истраживања и развоја Министарства науке и технологије, Националне фондације за природне науке Кине и Пилот пројекта Кинеске академије наука.

Слика 1. Генерисање високих хармоника у високонапонском суперпроводнику Х3С.

Слика 2. Реконструкција структуре енергетског појаса у Х3С коришћењем високохармонијских спектра.

Слика 3. Реконструкција информација о електроакустичкој спрези у Х3С коришћењем високохармонијских спектра.